Os primitivos habitantes da região de atualmente Gentio do Ouro, foram indígenas de ramificação da nação Tupi. Belchior Dias Moreira, escrivão da Alfândega de Salvador e primeiro civilizado a penetrar o território, foi quem dissertou histórias em relação a existência de montanhas de prata.
Após relatos de Belchior, o território se tornou alvo de exploradores, que se digiram para lá com a finalidade de encontrar minas, mas, que ao fim, não obtiveram sucesso em sua busca, logo, estabeleceram-se em diversos pontos das serranias, desenvolvendo e lavoura e criação de gado.
No ano de 1836, por fim, descobriram as minas de ouro e diamante que ali estavam, consequentemente, atraiu a ida de novos exploradores para o território com a finalidade de buscas a ouro e diamante e nomearam a vila que vinha a se formar de Gameleira do Assuruá, já no ano de 1890.
Após uma série de alterações territoriais e toponímicas (grande quantidade de pessoas no garimpo), o município veio a receber o nome que até os dias atuais o acompanha, Gentio do Ouro.
Através da Lei Estadual nº 2.017, de 2 de agosto de 1927, o município passa a se chamar Assuruá, sendo extinto por Decretos Estaduais nº 7.455, de 23 de junho de 1931 e nº7.479, de 8 de julho de 1931 e reanexado o seu território ao município de Xique-Xique, além de criarem na Vila de Assuruá uma Sub Prefeitura.
O município passa por uma restauração pelo Decreto Estadual de nº 8.546 onde acaba sofrendo um desmembramento com o município de Xique-Xique e sede em Santo Inácio, em 15 de julho de 1933, porém, passa a ser reinstalado em 9 de agosto de 1933.
Após quase 5 anos, em 30 de março de 1938, o território recebe o nome de Santo Inácio do Assuruá pelo Decreto Lei Estadual nº 10.724, em 30 de novembro de 1938, na mesma data, porém pelo Decreto Estadual nº 11.089 o município recebe o nome de Santo Inácio
Por fim, em 30 de dezembro de 1953, o território passa a se chamar Vila de Gentio do Ouro através da Lei Estadual nº 628, onde até hoje se mantém o nome ao município.
